W obsadzie serialu Chuck znajdują się między innymi:
Zachary Levi jako Chuck Bartowski (91 odcinków), Yvonne Strahovski jako Sarah Walker (91 odcinków), Joshua Gomez jako Morgan Grimes (91 odcinków), Adam Baldwin jako John Casey (91 odcinków), Vik Sahay jako Lester Patel (91 odcinków), Scott Krinsky jako Jeff Barnes (91 odcinków), Sarah Lancaster jako Ellie Woodcomb (91 odcinków), Ryan McPartlin jako Devon Woodcomb (88 odcinków), Mark Christopher Lawrence jako Big Mike (87 odcinków), Bonita Friedericy jako Diane Beckman (76 odcinków), Julia Ling jako Anna Wu (31 odcinków), Jesse Heiman jako Fernando (31 odcinków)